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Abarca la totalidad de la cuenca oriental y superior del río Caroní. Fuente hídrica del mayor complejo hidroeléctrico de Venezuela, y las cuencas de los ríos Carrao, Kukenán, Yuruaní, Aponwao y Surukun.
El parque ocupa el sector nororiental del escudo Guayanés, que corresponde a un basamento precámbrico con rocas de entre 900 y 3.500 millones de años, sobre las cuales se encuentran las cuarcitas y los conglomerados silíceos de Roraima.
Las formas predominantes corresponden a una combinación de tepuyes, planicies y valles. Entre los tepuy se encuentran el Auyan-Tepuy (2.400 m), desde donde surge el Salto Ángel (Karepaku-pa merú) que con su caída de 979 m es el más alto del mundo; el de Roraima (2.800 m); el de Chimata (2.700 m); el de Kukenán (2.600 m) y otros 34 Tepuy más.
La vegetación en estos Tepuy varía desde el bosque húmedo tropical, en las bases y laderas, hasta arbustos y herbazales en la cima, con una gran diversidad de especies endémicas; en las áreas de sabanas y valles predominan las gramíneas y los morichales, con presencia de bosques de galería. La fauna es variada, destacando el oso hormiguero, el jaguar, la nutria gigante, el zorro y los monos araguatos; entre las aves, el águila arpía, el halcón palomero, la guacamaya enana y el colibrí. En el parque se han encontrado vestigios de un significativo poblado indígena prehispánico; en la actualidad, viven en este territorio comunidades de la etnia indígena Pemón con subgrupos de kamaracotos, taurepan y arekuna. Su territorio fue reconocido en el siglo XVIII por los misioneros capuchinos catalanes.
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